2019—2020年广东省臭氧污染特征

陈瑶瑶，廖彤，汪宇，沈劲，翟宇虹，叶斯琪，陈多宏*，陈靖扬

1.广东省生态环境监测中心/国家环境保护区域空气质量监测重点实验室/广东省环境保护大气二次污染研究重点实验室，广东 广州 510308；
2.广州市海珠区公共给排水设施监督所，广东 广州 510277；
3.广东省生态气象中心（珠三角环境气象预报预警中心），广东 广州 510640

自 2013年国务院颁布《大气污染防治行动计划》以来，中国大气污染防治工作取得显著成效，广受人们关注的细颗粒物（PM2.5）等污染物也于近年得到了一定程度的控制，但随着城市化、工业化发展以及机动车数量不断增长，大量氮氧化物（NOx）、挥发性有机物（VOCs）以及一氧化碳、甲烷等污染物排放到大气环境中，在光照条件下发生反应生成臭氧（郭禹慧，2021），使得臭氧浓度持续上升。多项研究发现，臭氧短期暴露可引起咳嗽、喘息、哮喘、支气管炎等呼吸系统症状和疾患出现（Ferrante et al.，2014；
徐甜等，2016；
阮芳芳等，2022），环境中臭氧浓度的上升给人体健康带来严重影响。

不少地区的研究表明，臭氧作为首要污染物的比例已经超过 PM2.5（秦卓凡等，2021；
孙睿等，2021；
张天岳等，2021；
朱媛媛等，2022），成为最主要的大气污染物，臭氧污染对空气质量的影响愈发凸显。侯素霞等（2021）对上海市2016—2020年大气污染物浓度时间变化趋势进行分析，结果表明臭氧浓度变化特征污染物质量浓度季节性差异显著，呈现“夏高冬低”的趋势；
沈劲等（2019）分析了珠三角北部背景站臭氧浓度变化特征，研究表明在冷热交替的月份臭氧质量浓度相对较高；
沈楠驰等（2020）分析了 2015—2019年天津市大气监测点的污染物逐时质量浓度数据，结果表明，O3月变化呈“夏高冬低”的趋势。符传博等（2020）的研究表明，三亚市臭氧日最大8 h平均浓度有逐年上升趋势，并呈现秋、冬高，春、夏低的特征。

近年来，在广东省政府的一系列治理措施之下，广东省的大气环境质量有了一定程度的改善，但臭氧污染问题依旧不容忽视。本文运用 2016—2020年国家环境空气质量监测网广东省监测站点的空气质量监测数据，分析广东省“十三五”期间臭氧污染特征及变化趋势，探究臭氧高值、臭氧达标敏感天等指标时空分布规律，以期为“十四五”期间加强区域臭氧污染精准防治提供参考。

本研究 2016—2020年空气质量监测数据来源于广东省102个国家环境空气质量监测站，监测指标包括二氧化硫（SO2）、二氧化氮（NO2）、可吸入颗粒物（PM10）、细颗粒物（PM2.5）、臭氧（O3）和一氧化碳（CO）等项目，主要按照《环境空气质量标准》（GB 3095—2012）（环境保护部等，2012）及其修改单要求开展监测，依据该标准和《环境空气质量评价技术规范 (试行)》（HJ 663—2013）（环境保护部，2013）进行评价，评价指标为SO2、NO2、PM10、PM2.5、O3和 CO六项，统计环境空气质量指数（AQI），监测过程执行国家规定的QA/QC标准，保证数据的准确性。O3日评价采用 O3日最大8小时平均质量浓度（O3-8h），年评价采用全年O3-8h第90百分位质量浓度。O3-8h质量浓度二级标准限值为 160 μg·m−3，O3-8h质量浓度大于 265 μg·m−3时为重度污染。

将广东省划分为珠三角、粤东、粤西和粤北四个区域。珠三角包含广州、深圳、珠海、佛山、惠州、东莞、中山、江门、肇庆等9个城市；
粤东包含汕头、汕尾、潮州、揭阳等4个地市；
粤西包含阳江、湛江、茂名等3个城市；
粤北包含韶关、河源、梅州、清远、云浮等5个地市。

臭氧污染天气型数据来源于广东省生态气象中心，基于欧盟 COST（欧洲科技合作）733行动计划开发的专门的天气分型软件 COST 733，使用自组织神经网络分析方法（SOM）实现广东省大气环流系统分型工作（洪莹莹等，2021）。

2.1 广东省空气质量状况

如图1所示，2016—2020年，广东省各年度空气质量优良天数比例分别为95.5%、92.9%、92.7%、89.7%、95.5%。前4年优良天数比例呈降低趋势，2020年大幅度上涨，主要有以下两个方面的原因，一方面，受新冠肺炎疫情因素影响，广东省在2020年年初大范围停工停产，根据广东统计信息网显示，2020年1—2月广东规模以上工业增加值同比下降23.2%，规模以上工业综合能源消费量同比下降11.8%，制造业综合能源消费量同比下降11.3%，采矿业综合能源消费量同比下降8.0%，电力、热力、燃气及水生产和供应业源消费量同比下降12.9%，社会经济活动下降显著，使得大气污染物排放量明显减少；
另一方面，广东省生态环境厅全力加强O3前体物的污染防控，开展“夏秋挥发性有机物治理达标排放百日服务行动”、“蓝天保卫战百日冲刺工作强化督导帮扶”行动（陈亮，2020；
广东省生态环境厅，2020），有力改善了广东省空气质量。

图1 2016—2020年广东省优良天数比例变化趋势Figure 1 Trends of excellent days ratio in Guangdong province from 2016 to 2020

如图2所示，与2016年对比，2020年大气6项常规污染物中SO2、PM10、CO、PM2.5、NO2年评价质量浓度均呈下降趋势，分别下降20.0%、16.0%、13.6%、24.1%、16.7%，表明广东省空气质量总体呈变好趋势。O3-8h年评价质量浓度上升 8.7%，是广东省“十三五”期间 6项污染物中唯一年评价质量浓度升高的污染物。从首要污染物占比的年度变化趋势来看（图3），2016—2020年，PM2.5作为首要污染物的占比逐渐降低，共降低了22.2个百分点；
NO2作为首要污染物的占比总体呈降低趋势，共降低了5.0个百分点；
PM10作为首要污染物的占比逐年降低，共降低了4.1个百分点；
SO2、CO作为首要污染物的占比持续较低，2016年分别为 0.1%、0.2%，在2017—2020年期间均持续为0；
O3作为首要污染物的占比逐年上升，共上升了32.8个百分点，说明O3污染对广东省的空气质量影响逐渐增强。

图2 2016—2020年广东省污染物质量浓度变化趋势Figure 2 Trends of pollutant concentration in Guangdong province from 2016 to 2020

图3 2016—2020年广东省首要污染物占比变化趋势Figure 3 Trends of the proportion of primary pollutants in Guangdong province from 2016 to 2020

2.2 臭氧对广东省空气质量的影响

如图4所示，2016—2020年，广东省21个城市各年度 O3-8h质量浓度超标城次之和分别为 214、367、402、683、325城次，前4年呈逐步上升趋势，2020年下降幅度较大。从各年度各污染物的超标城次来看，O3-8h超标城次在各年度均为各项污染物中最高，说明臭氧是对广东省空气质量影响最显著的污染物。O3-8h超标使广东省各年度空气质量优良天数比例分别减少了2.8、4.8、5.2、8.9、4.2个百分点。

图4 2016—2020年广东省各污染物超标城次Figure 4 City times of pollutants exceeding the standard in Guangdong Province from 2016 to 2020

2.3 广东省臭氧污染高值时间分布

将21个城市每日O3-8h质量浓度进行平均，得到广东省O3-8h质量浓度日均值，其散点分布如图5所示。广东省O3-8h质量浓度日均值分布呈双峰趋势，高值主要分布在 4—5月、8—11月。6—7月相对较低，这与长三角、京津冀、汾渭平原等区域的O3浓度特征不一致，汾渭平原O3浓度高值时间为 5—9月（解淑艳等，2021），京津冀、长三角O3浓度高值时间为4—9月（黄小刚等，2019；
朱媛媛等；
2022）。研究表明 O3质量浓度与日总降雨量、降雨时长和风速均呈负相关关系（司徒淑娉等，2022）。每年5月下旬至6月中旬是广东省雨量最多、降水最集中的时期，俗称“龙舟水”（梁晓媛等，2021），降水量大，日总辐射量少，光化学反应弱，不利于O3污染物的生成；
6月中旬至7月下旬，副热带高压（简称“副高”）西伸北进，移至长江中下游地区，广东省较少受副高控制，季风使得 O3及其前体物不断向纬度较高的地区输送（刘宁微等，2021），导致广东省O3浓度相对较低。2016—2020年广东省O3-8h质量浓度日均值最高值分别为 160、187、178、202、181 μg·m−3，分别出现在 8、5、10、9、4月；
各年度 4—5月、8—10月广东省O3-8h日均值超过二级标准限值的天数分别为0、8、7、21、4 d，占广东省日均值超标总天数的97.6%。以上分析说明应在4—5月、8—11月大力加强对臭氧的管控，才能使广东省O3-8h质量浓度年评价值达标。

图5 2016—2020年广东省O3-8h质量浓度日均值分布Figure 5 Daily mean distribution of O3-8h concentration in Guangdong Province from 2016 to 2020

2.4 臭氧污染天气型分布

如图6所示，2016—2020年，与臭氧污染相关的天气型共有12种，其中4种主要天气型分别为：弱冷空气、台风外围、副高、反气旋环流，分别占比19.0%、18.3%、16.2%、8.4%。不同年份臭氧污染的主要天气型略有不同，2016年，臭氧污染主要的天气型为台风外围、副高、副高+偏南季风、副高边缘+季风槽，共占比 71.4%；
2017年，臭氧污染主要的天气型为副高、台风外围、弱冷空气、副高+偏南季风，共占比 60.0%；
2018年，臭氧污染主要的天气型为台风外围、弱冷空气、副高、变性高压脊，共占比68.2%；
2019年，臭氧污染主要的天气型为弱冷空气、台风外围、台风外围+冷高压脊、副高，共占比75.7%；
2020年，臭氧污染主要的天气型为弱冷空气、副高边缘+季风槽、副高、反气旋环流、变形高压脊（反气旋环流、变形高压脊并列第四），共占比71.8%。从引起广东省臭氧污染的各天气型历年变化趋势来看，台风外围持续影响较大，但 2020年对臭氧污染影响偏弱，占比仅为6.4%；
弱冷空气、副高边缘+季风槽、台风外围+冷高压脊、中路冷空气 4种天气型对臭氧污染的影响整体呈上升趋势，其中台风外围+冷高压脊2016、2020年影响较低，分别占比 3.3%、2.6%；
副高、反气旋环流、副高+偏南季风 3种天气型对臭氧污染的影响整体呈下降趋势。

图6 2016—2020年广东省主要臭氧污染天气型占比Figure 6 Proportion of main ozone pollution weather types in Guangdong Province from 2016 to 2020

2.5 广东省21个城市臭氧污染状况分析

如图7所示，2020年，广东省21个城市O3-8h质量浓度范围为 116 (茂名)—173 (江门) μg·m−3，除江门未达标，其余20市均达到二级标准。与2016年相比，除肇庆O3-8h质量浓度下降，其他20个城市均有不同幅度上升。珠三角城市群中，江门、惠州、广州升幅最高，分别为16.9%、13.1%、12.7%；
粤东城市群中，揭阳、汕尾升幅明显，分别上升14.3%、13.3%；
粤西城市群中，茂名升幅明显，上升13.7%；
粤北城市群中，河源、梅州、云浮升幅明显，分别上升15.8%、15.7%、13.2%。2016—2020年，O3-8h质量浓度年评价值超标的城市个数分别为0、2、1、7、1个，2019年超标城市最多。

图7 2016—2020年广东省21个城市O3-8h质量浓度Figure 7 O3-8h concentration in 21 cities of Guangdong Province from 2016 to 2020

通过分析广东省21个城市O3-8h质量浓度超标比例情况（图8），可以看出O3对各城市空气质量优良天数比例的影响。2020年，O3超标使21个城市优良天数比例减少了 1.1—11.7个百分点，其中江门、广州、中山、东莞、佛山、珠海等珠三角城市优良天数比例受臭氧超标影响较大。与 2016年相比，肇庆、惠州 2个城市 O3超标比例下降，河源持平，其他18个城市均上升。珠三角城市群中，江门、广州、珠海升幅最高，分别为 6%、3.6%、3.6%；
粤东城市群中，揭阳、汕尾升幅明显，分别上升2.2%、1.7%；
粤西城市群中，阳江、湛江升幅明显，分别上升2.2%、1.9%；
粤北城市群中，清远、梅州升幅明显，分别上升1.9%、1.1%。

图8 2016—2020年广东省21个城市O3-8h质量浓度超标比例Figure 8 Proportion of O3-8h concentration exceeding the standard in 21 cities of Guangdong Province from 2016 to 2020

根据《中共中央国务院关于深入打好污染防治攻坚战的意见》（国务院，2021）的要求，要着力打好重污染天气消除攻坚战，到 2025年重污染天气基本消除。2016—2020年，各年度臭氧质量浓度最大值分别为320（江门）、295（肇庆）、286（中山）、307（江门）、295（东莞）μg·m−3，均达到重度污染（表1）。2016—2020年期间，广东省因臭氧超标导致的重度污染共 23城次，主要分布在珠三角的江门、中山、东莞、广州、珠海、肇庆等6个城市，广东省需持续加强上述城市的O3重污染防控，以期在“十四五”期间实现基本消除重污染天气。

表1 2016—2020年广东省及21个城市O3-8h质量浓度最大值及O3重污染城次数Table 1 O3-8h concentration maximum and O3 heavy pollution city times in Guangdong province and 21 cities from 2016 to 2020

城市O3-8h质量浓度在二级标准附近时，可认为属于臭氧达标敏感天。2016—2020年中，2019年广东省各城市O3-8h总超标城次数最多，为683城次（图4），故以2019年为例对各城市臭氧达标敏感城次数进行分析。2019年广东省各城市O3-8h质量浓度介于 161—170 μg·m−3的城次数共 179 城次，占全年超标天数的26.2%，如果管控得当，这些轻度污染可以转变为优良，将 2019年广东省优良天数比例提升3.7个百分点。如图9所示，珠三角区域臭氧达标敏感天主要分布在8—11月，重点需要管控的城市为广州市、东莞市、佛山市、肇庆市、深圳市、珠海市、中山市、江门市。粤东区域臭氧达标敏感天主要分布在9—11月，重点需要管控的城市为汕尾市、汕头市、潮州市。粤西区域臭氧达标敏感天主要分布在9—11月，重点需要管控的城市为茂名市、阳江市、湛江市。粤北区域臭氧达标敏感天主要分布在9—10月，重点需要管控的城市为韶关市、清远市。

图9 2019年广东省21个城市O3-8h质量浓度为161—170 μg∙m−3的城次数Figure 9 City times with O3-8h concentration between 161–170 μg·m−3 in 21 cities of Guangdong Province in 2019

（1）2016—2020年，广东省O3-8h年评价质量浓度上升8.7%，是6项污染物中唯一升高的污染物，O3作为首要污染物的占比上升了32.8个百分点。O3-8h质量浓度超标使广东省各年度空气质量优良天数比例分别减少了2.8、4.8、5.2、8.9、4.2个百分点，是影响广东省空气质量最显著的污染物。

（2）广东省O3-8h质量浓度日均值高值主要分布在 4—5月、8—11月，在这两个时段，广东省O3-8h质量浓度日均值超过二级标准限值的天数占全年超标天数的97.6%以上，说明应在这两个时段加强对臭氧的管控。

（3）与臭氧污染相关的主要天气型为：弱冷空气、台风外围、副高、反气旋环流，应加强相关天气型时期的污染防控。

（4）2016—2020年期间，广东省因臭氧超标导致的重度污染共 23城次，主要分布在珠三角的江门、中山、东莞、广州、珠海、肇庆等6个城市。应加强以上城市的 O3重污染防控，以期支撑“十四五”重污染天气基本消除的目标实现。

（5）珠三角区域臭氧达标敏感期为8—11月，需重点管控广州市、东莞市、佛山市、肇庆市、深圳市、珠海市、中山市、江门市；
粤东区域臭氧达标敏感期为 9—11月，需重点管控汕尾市、汕头市、潮州市；
粤西区域臭氧达标敏感期为 9—11月，需重点管控茂名市、阳江市、湛江市；
粤北区域臭氧达标敏感期为 9—10月，需重点管控韶关市、清远市。

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